近日，我所催化基礎(chǔ)國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室二維材料化學(xué)與能源應(yīng)用研究組（508組）吳忠?guī)浹芯繂T團(tuán)隊(duì)與德國(guó)德累斯頓工業(yè)大學(xué)馮新亮教授、中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)余彥教授合作，基于多組分添加劑的協(xié)同效應(yīng)，開(kāi)發(fā)了一種具有普適性的新型“雞尾酒電解液”，通過(guò)在正極和負(fù)極上協(xié)同形成穩(wěn)定和快離子傳輸?shù)碾姌O/電解液界面，提升了商業(yè)鈷酸鋰（4.45V級(jí)別）的4.6V高電壓和5C超快充性能，并能在寬溫度范圍（-20~45℃）內(nèi)穩(wěn)定運(yùn)行。
鈷酸鋰（LiCoO2，LCO）因其高的體積、重量能量密度而成為3C電子產(chǎn)品的主要正極材料。為了滿足日益增長(zhǎng)的消費(fèi)需求，鋰離子電池必須實(shí)現(xiàn)更高的能量密度、更長(zhǎng)的循環(huán)壽命、更快的充電能力和更寬的工作溫度范圍。原則上可以通過(guò)提高充電截止電壓來(lái)進(jìn)一步提升電池的能量密度。然而，高壓下電解液持續(xù)的氧化分解、不均勻正極-電解質(zhì)界面（CEI）的過(guò)度生長(zhǎng)和遲緩的界面動(dòng)力學(xué)仍然是阻礙LCO實(shí)現(xiàn)高壓、快充的關(guān)鍵問(wèn)題。構(gòu)建穩(wěn)定、快速的離子傳輸電極/電解液界面是解決上述問(wèn)題的理想途徑。然而，迄今為止報(bào)道的最先進(jìn)的電解質(zhì)仍然無(wú)法兼顧高能量密度和快充性能，隨著能量密度的增加，緩慢的界面動(dòng)力學(xué)極大地限制了上述兩個(gè)指標(biāo)的同時(shí)實(shí)現(xiàn)。
本工作中，研究團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)的基于多組分添加劑協(xié)同的新型“雞尾酒電解液”，可提升商業(yè)化LCO在4.6V高電壓、超快充和寬溫條件下的工作能力。團(tuán)隊(duì)利用多種表征手段證實(shí)了這種“雞尾酒電解液”通過(guò)LiPF6、LiPO2F2、二氟代碳酸乙烯酯（DFEC）和氟代碳酸乙烯酯（FEC）等多組分之間的協(xié)同效應(yīng)，在正極和負(fù)極表面分別形成薄且堅(jiān)固的電極/電解液界面膜（正極CEI膜和負(fù)極SEI膜），富含LiF和Li3PO4的CEI和SEI表現(xiàn)出高的機(jī)械穩(wěn)定性和離子電導(dǎo)率，有效緩解了正極表界面結(jié)構(gòu)降解和界面副反應(yīng)，并加速界面反應(yīng)動(dòng)力學(xué)，即使在高倍率下也能抑制負(fù)極側(cè)鋰枝晶的生長(zhǎng)。因此，商業(yè)化LCO表現(xiàn)出優(yōu)異的長(zhǎng)循環(huán)穩(wěn)定性、快充、倍率性能和寬溫運(yùn)行能力。研究發(fā)現(xiàn)，在5C超快充下經(jīng)過(guò)1000次循環(huán)，容量保持率高達(dá)73.2%；石墨||LCO實(shí)用性軟包電池在2000次循環(huán)后具有72.1%的容量保持率，展示出工業(yè)應(yīng)用潛力。此外，團(tuán)隊(duì)還將基于多組分添加劑協(xié)同的電解液推廣應(yīng)用到其他先進(jìn)的高鎳和無(wú)鈷正極，證明了該工作所開(kāi)發(fā)的“雞尾酒電解液”具有通用性和普適性，為發(fā)展高能量密度的快速充電電池提供了新的思路和策略。
該成果以“Regulating electrode/electrolyte interfacial chemistry enables 4.6 V ultra-stable fast charging of commercial LiCoO2”為題，發(fā)表在《能源與環(huán)境科學(xué)》（Energy & Environmental Science）上。該工作的第一作者為我所508組博士研究生張安萍。上述工作得到了國(guó)家重點(diǎn)研發(fā)計(jì)劃、國(guó)家自然科學(xué)基金、大連市高層次人才創(chuàng)新支撐計(jì)劃、延長(zhǎng)石油-大連化物所探索性科研項(xiàng)目基金等項(xiàng)目的資助。（文/圖 張安萍）
